近日，环境领域著名期刊《Chemical Engineering Journal》（SCI一区，影响因子13.273）以研究长文的形式在线发表了我院硕士生李凯为第一作者的研究论文《The organic contaminants degradation in Mn-NRGO and peroxymonosulfate system: The significant synergistic effect between Mn nanoparticles and doped nitrogen》。
据文章报道，同时负载过渡金属（TM-NPs）和掺杂氮元素的碳材料被大量的报道用于活化PMS降解有机污染物，但其活化机制仍然存在争议，TM-NPs和氮元素之间的互作效应仍未得到合理解释。该研究基于构效关系理论巧妙地制备出负载零价锰的氮掺杂还原氧化石墨烯（Mn-NRGO），并将其用于PMS活化，以实现水体中典型内分泌干扰物双酚A（BPA）的脱毒。与还原氧化石墨烯（RGO）、氮掺杂还原氧化石墨烯（NRGO）和负载零价锰还原氧化石墨烯（Mn-RGO）相比，Mn-NRGO具有最高的活化PMS降解BPA的表观速率常数（kobs=0.273），通过不同活化剂之间kobs的比对，揭示了Mn-NPs与氮之间的显著协同效应。根据化学牺牲剂实验、电子顺磁共振测试、PMS化学计量效率、线性扫描伏安和原位拉曼光谱等结果，揭示了外球绑缚活化剂-PMS复合体介导的电子传导路径在BPA降解过程中占支配地位。基于动力学研究结果，明确了协同效应的贡献至少为70%。DFT理论计算表明Mn-NG费米能级要比NG的费米能级高0.03 eV，Mn-NG更易将电子给予PMS，HSO5–吸附能（Eads）和氧氧键键长（lO-O）的计算结果表明，Mn-NPs和掺杂N之间的协同效应依赖于Mn-NPs和HSO5–之间的紧密结合，这种结合作用使得整个NG碳片上的电荷分布更不均匀，进而引发更多的HSO5–吸附到NG碳片上。这些新产生的吸附作用将诱导活化剂-PMS复合体的形成，强化电子传导路径的贡献。
该工作首次揭示了碳复合材料中的Mn-NPs和氮元素在活化PMS降解污染物过程中的显著协同效应，为合理设计具有过渡金属颗粒和非金属元素双重修饰的新型生态友好、可扩展的碳基PMS活化剂提供指导。该项工作在我院环境功能材料研究中心完成，论文的通讯作者为马双龙副教授和刘世亮教授。该研究由国家自然科学基金（41907150, 22005087），河南农业大学拔尖人才专项基金（30500600）、河南省重点科技项目（202102310271）、中国科学院环境生物技术重点实验室开放项目CAS (kf 2021001)和基于“互联网+”智慧新能源的多种能源互补型智能电站项目（国能发科技〔2017〕20号-24）资助。
据文章报道，同时负载过渡金属（TM-NPs）和掺杂氮元素的碳材料被大量的报道用于活化PMS降解有机污染物，但其活化机制仍然存在争议，TM-NPs和氮元素之间的互作效应仍未得到合理解释。该研究基于构效关系理论巧妙地制备出负载零价锰的氮掺杂还原氧化石墨烯（Mn-NRGO），并将其用于PMS活化，以实现水体中典型内分泌干扰物双酚A（BPA）的脱毒。与还原氧化石墨烯（RGO）、氮掺杂还原氧化石墨烯（NRGO）和负载零价锰还原氧化石墨烯（Mn-RGO）相比，Mn-NRGO具有最高的活化PMS降解BPA的表观速率常数（kobs=0.273），通过不同活化剂之间kobs的比对，揭示了Mn-NPs与氮之间的显著协同效应。根据化学牺牲剂实验、电子顺磁共振测试、PMS化学计量效率、线性扫描伏安和原位拉曼光谱等结果，揭示了外球绑缚活化剂-PMS复合体介导的电子传导路径在BPA降解过程中占支配地位。基于动力学研究结果，明确了协同效应的贡献至少为70%。DFT理论计算表明Mn-NG费米能级要比NG的费米能级高0.03 eV，Mn-NG更易将电子给予PMS，HSO5–吸附能（Eads）和氧氧键键长（lO-O）的计算结果表明，Mn-NPs和掺杂N之间的协同效应依赖于Mn-NPs和HSO5–之间的紧密结合，这种结合作用使得整个NG碳片上的电荷分布更不均匀，进而引发更多的HSO5–吸附到NG碳片上。这些新产生的吸附作用将诱导活化剂-PMS复合体的形成，强化电子传导路径的贡献。
该工作首次揭示了碳复合材料中的Mn-NPs和氮元素在活化PMS降解污染物过程中的显著协同效应，为合理设计具有过渡金属颗粒和非金属元素双重修饰的新型生态友好、可扩展的碳基PMS活化剂提供指导。该项工作在我院环境功能材料研究中心完成，论文的通讯作者为马双龙副教授和刘世亮教授。该研究由国家自然科学基金（41907150, 22005087），河南农业大学拔尖人才专项基金（30500600）、河南省重点科技项目（202102310271）、中国科学院环境生物技术重点实验室开放项目CAS (kf 2021001)和基于“互联网+”智慧新能源的多种能源互补型智能电站项目（国能发科技〔2017〕20号-24）资助。
