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资kaiyun欧洲杯app在生物炭环境应用方面取得系列新进展

发布时间:2024-06-18 16:24    浏览次数:
       近日,我院环境监测与污染控制科技创新团队在生物炭用于抗生素降解、抗生素抗性细菌(ARB)失活及持久脱硫方面取得研究进展,相关研究成功发表于环境科学与生态学领域著名期刊《Journal of Hazardous Materials》(SCI一区,影响因子13.6)及《Journal of Cleaner Production》(SCI一区,影响因子11.1)。
       作为玉米种植大省,河南省的玉米秸秆年产量在2500万吨以上,将废弃玉米秸秆转化为功能型生物炭,并用于驱动过硫酸盐高级氧化技术削减环境介质中抗生素,能够“变废为宝”,实现废弃物的资源化再利用。首先,以玉米秸秆为生物质原料,不同比例的KCl和KHCO3为造孔剂,FeCl3为石墨化催化剂,在不同热解温度(700~1100 oC)下构建了一系列具有不同比表面积和石墨化结构的生物炭。研究结果表明,抗生素降解速率随着生物炭比表面积和石墨化度的升高而增大,但过度石墨化会使生物炭比表面积减小,催化性能减弱,基于此,建立了污染物降解速率-比表面积-石墨化度的多元线性回归模型来预测降解体系的抗生素去除速率,本项研究为今后构筑高效的过硫酸盐生物炭催化剂提供了数据支撑。研究成果以“From waste corn straw to graphitic porous carbon: A trade-off between specific surface area and graphitization degree for efficient peroxydisulfate activation”为题发表于Journal of Hazardous Materials(471, 2024, 134422)上,我院博士研究生唐晓丹为论文第一作者,我院化党领教授和马双龙教授为论文通讯作者。
       鉴于纳米级溶解态抗生素与微米级悬浮态抗生素抗性细菌(ARB)存在明显差异,两种污染物的去除机制是否存在差异值得探讨。因此,合成了高铁酸钾活化生物炭(KFeB)和酸洗高铁酸钾活化生物炭(AKFeB),分析了铁位点和石墨化结构在磺胺嘧啶(SDZ)降解和ARB失活中的机理差异。机理探索表明,SDZ是通过石墨化结构介导的电子传递途径降解的,而ARB是通过铁活化PS产生的自由基失活的。这是因为可溶性的SDZ可以吸附在催化剂上促进SDZ的降解,而悬浮态的ARB不能吸附,但可以通过与催化剂上的自由基碰撞而失活。由于生成的活性氧物种(ROS)对ARB的持续攻击,KFeB/PS系统可以通过破坏细胞膜和抑制三磷酸腺苷(ATP)合成来降低抗抗生素抗性基因(ARGs)的水平转移风险。研究成果以“The mechanism differences between sulfadiazine degradation and antibiotic resistant bacteria inactivation by iron-based graphitic biochar and peroxydisulfate system”为题发表于Journal of Hazardous Materials(475, 2024, 134907)上,我院硕士研究生马彦兵为论文第一作者,我院马双龙教授和黄岩讲师为论文通讯作者。
       基于农业废弃物为碳源、草酸铵为氮源、碳酸氢钠为造孔剂,通过改变氮源、造孔剂及热解温度等合成条件,实现了碳质催化剂结构性质和表面化学的定向调控,获得了性能优异的富氮生物炭(NPC)催化剂。研究结果表明NPC催化剂能够在室温条件下高效持久脱硫长达35小时,穿透硫容量可达到1036.68 mg/g,在生物天然气净化领域表现出巨大的应用潜力。通过CO2-TPD、EPR、XPS、XRD等表征技术分析,揭示NPC实现高效脱硫并将硫化氢转化为硫磺资源的关键在于NPC中具有路易斯碱性的氮位点,其不仅促进了孔隙表面碱性水膜的形成,加速了硫化氢的吸附与解离,而且在活化氧气形成活性氧的过程中也发挥了积极促进作用。本研究为定向开发高效碳质催化剂以实现生物天然气中硫化氢的常温持久性净化提供了新思路,同时也为农林废弃物的高值化利用提供了新途径。研究成果以“3D-interconnected N-doped porous carbon with hierarchical pore structure as a high-efficiency catalyst for H2S oxidation at room temperature”为题发表于Journal of Cleaner Production(457, 2024, 142472)上,我院黄岩讲师为论文第一作者,我院马双龙教授为论文通讯作者。
       该系列研究由国家自然科学基金(42377067)、河南省优秀青年科学基金(242300421148)、河南省青年骨干教师项目(2023GGJS028)、河南省科技项目(232102320077、242102320181、222102320041)、河南省科学基金项目(232300420374、232300420377)和中国博士后科学基金资助项目(2023M730988)资助。
       论文1链接:https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2024.134422
       论文2链接:https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2024.134907
       论文3链接:https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2024.142472