据文章报道,氮掺杂碳基材料已被证实可以高效活化PMS降解有机污染物,但氮掺杂碳基材料的制备通常是先将外源氮前体(如尿素、三聚氰胺和硫脲)与碳前体混合,然后进行高温热解。此种制备过程繁琐并存在堵塞管式炉系统的风险,且制备的材料激活PMS的性能不佳。利用含氮量丰富的有机碳前体有望解决上述问题。在本研究中,利用价格低廉、含氮量高、易于获取的壳聚糖作为前体,在不同温度下热解制备了一系列分级多孔掺氮生物炭材料,并利用其活化PMS降解有对羟基苯甲酸(HBA)。其中,在800℃制备的材料(PC800)具有巨大的比表面积、丰富的石墨氮含量和优良的界面电子转移性能,表现出了最佳的PMS激活性能。通过化学淬灭剂实验和EPR测试,揭示了电子传递途径是HBA降解的主要原因。电氧化过程证实了在没有自由基参与的情况,HBA可以通过直接电子转移被有效的降解;线性扫描伏安揭示了PC800-PMS亚稳态中间体的形成;计时电流和交流阻抗共同证明了在PC800和PMS体系中HBA的降解过程中存在两步电子转移途径,具体为:亚稳态中间体内活性石墨N向PMS的电子转移及从HBA向亚稳态中间体的电子转移。
此研究以含氮量丰富的壳聚糖为前体制备了一系列绿色、高效的多孔碳活化剂,为壳聚糖的资源化利用以及电子传递介导的PMS活化机理的研究提供了新见解。该项工作在河南农业大学资kaiyun欧洲杯app环境功能材料研究中心完成,通讯作者为赵鹏教授和马双龙副教授。该研究由国家自然科学基金(41907150),河南农业大学拔尖人才专项基金(30500600)和河南省重点科技项目(202102310271)资助。